Métrologie du tritium : cas du tritium organiquement lié (TOL) (CETAMA)

N. Baglan - CEA/DAM/DIF
E. Ansoborlo - CEA/DEN/DRCP/CETAMA

Introduction

Le tritium est un émetteur β ayant une énergie moyenne de 5,68 ± 0,01 keV, une période de 12,312 ± 0,025 ans (LNE-LNHB/CEA, 2006) et une activité spécifique de 3,58 10¹⁴ Bq.g^-1.

Sa présence dans l’environnement a deux origines : soit naturelle, suite à l’interaction des neutrons cosmiques sur l’azote ou l’oxygène, soit anthropique, avec plusieurs sources possibles comme l’émission et la décroissance des retombées liées aux anciens essais nucléaires atmosphériques, les installations de traitement et recyclage de combustibles irradiés, les réacteurs nucléaires et quelques sources industrielles (Belot et al ., 1996 ; Guétat et al., 2008 ; Lebaron-Jacobs et al., 2009).

Il peut exister sous des formes physiques très différentes : sous forme d’hydrogène gaz (HT), d’eau ou de vapeur d’eau (HTO) ou de méthane (CH3T). Dans les échantillons du règne végétal ou animal, on le trouve souvent associé à la fraction eau libre, mais il peut être inclus dans les composés organiques sous forme de tritium organiquement lié (TOL). Dans ce cas, 2 formes existent : i) la fraction dite échangeable ou labile (TOL-E) où il est lié à des atomes d’oxygène, de souffre et d’azote ; ii) la fraction dite non échangeable (TOL-NE) où il est lié aux atomes de carbone (Belot et al ., 1996). Enfin dans certains cas (ITER) il peut être présent sous forme solide d’hydrures métalliques (Zr, Ti, Be, Hf, C...) (Maubert et Di Pace, 2008).

L’eau est intégrée à la matière organique des plantes lors de la photosynthèse, suivie de nombreuses réactions biochimiques qui conduisent à un peu plus d’un million de composés organiques. Chaque molécule a un devenir particulier, très différent de l’eau de constitution des cellules.

La CIPR (ICRP 30, 1978) considère par simplification que le tritium organique est pour moitié retransformé rapidement en eau (T_1/2 = 10 j) et pour moitié, a une durée de vie égale à la durée de vie moyenne observée pour le carbone (T_1/2 = 40 j). De ce fait l’exposition par unité de tritium incorporée est plus forte pour le tritium organiquement lié que pour le tritium de l’eau (facteur 2 à 3 selon l’âge). Il convient alors de distinguer les deux formes chimiques et d’être rigoureux dans l’utilisation du « concept » de tritium organiquement lié. Il s’agit d’un ensemble de molécules du bol alimentaire.

La mesure du tritium sous ses différentes formes est donc une étape clé importante pour l’évaluation des risques sanitaires et environnementaux et in fine l’estimation dosimétrique.

La Commission d’établissement des méthodes d’analyse (CETAMA) au sein du CEA, a pour mission de contribuer à la qualité des résultats de mesures et analyses en menant différentes actions appropriées, dont l’organisation et l’interprétation de circuits d’intercomparaison. Le but est d’accompagner les démarches d’amélioration et de validation de méthodes et des techniques analytiques. Ainsi la demande des laboratoires chargés de la surveillance dans l’environnement a conduit à la création d’un groupe de travail (GT 31 « Tritium ») sur l’analyse du tritium dans l’environnement (tritium libre et TOL), et l’organisation de circuits d’intercomparaisons sur échantillons frais ou secs prélevés dans l’environnement.